快速和强大的生物粘合剂在许多生物医学应用中都有很高的需求，包括手术缝合伤口、固定植入装置和止血。然而，大多数强生物胶粘剂依赖于瞬间形成不可逆共价交联来提供强表面结合。外科手术中粘接剂移位复位可能对组织造成严重的继发性损伤。

在此，来自南京大学的研究者报告了一种水凝胶带可以在几秒钟内与组织形成强烈的物理相互作用，并在数小时内逐渐形成共价键。相关论文以题为“Hydrogel tapes for fault-tolerant strong wet adhesion”发表在Nature Communications上。

缝合线，长期以来一直是止血、伤口闭合和生物电子设备集成手术的首选。但是，缝合可能在固定点造成组织损伤或疤痕，难以应用于结构复杂的组织(如脊髓、心脏)。最近，生物胶粘剂已经成为缝合线的潜在替代品，因为它们具有生物相容性、无毒且易于使用等特点。根据配方的不同，生物胶粘剂可以是胶水型胶粘剂或胶带型胶粘剂。胶粘剂需要很长的固化过程(几个小时到几天)，来建立强大的内聚力和界面粘附。这种长时间的固化，极大地限制了它们在需要快速和强粘附的情况下的应用，例如，将生物电装置附着在跳动的心脏上或立即止血。胶带型胶粘剂，具有瞬时可逆作用，但仅与组织形成非共价键时，其粘附强度一般较低(< 50kPa)。由于粘接剂肿胀或组织出血，它们也容易从表面脱落。

为了克服这些缺点，人们引入了基于共价表面粘接的胶带型胶粘剂。这些胶粘剂，在机械上很坚固，可以在动态表面或承受相当大张力的组织上正常工作。然而，一旦形成共价键，胶粘剂就不能轻易去除。特别是，大多数手术都是在动态组织表面进行的，因此胶带型粘合剂的错位几乎是不可避免的。生物胶粘剂是一种快速、牢固、适形地与各种湿组织或生物电子装置整合，但在错位情况下仍可拆卸的生物胶粘剂。为了满足这些需求，人们引入了一些策略。例如，Suo和同事们实现了一种光解粘合剂，使粘合剂在紫外线照射下脱离。Zhao和同事在共价键中引入了二硫键，以实现氧化还原控制的可逆分离和连接。尽管这些方法取得了巨大的成功，但使用额外的触发器仍然使分离变得不方便。此外，用于分离的化学反应通常是缓慢的，并且不是完全可逆的。

在自然界中，海洋生物，如贻贝，可以通过分泌含有二羟基苯丙氨酸(多巴)的各种蛋白质粘合剂，与各种有机和无机表面强烈结合。更重要的是，它们已经形成了一种特殊的机制，来控制不同时间尺度下的粘着强度。在新分泌的粘附蛋白中，多巴的邻苯二酚基团与各种底物形成非共价相互作用(即电荷-电荷相互作用、π -π相互作用、阳离子-π相互作用、配位作用、氢键作用和疏水效应)。然后多巴逐渐氧化为多巴醌，并与未氧化的邻苯二酚基团以及氨基或羧基形成氢键。疏水多巴醌的聚集提供了额外的内聚力。最终，多巴醌缓慢地与伯胺和硫醇形成共价键(在数小时内)，以增强粘附。这种依赖于时间尺度的粘附，是由环境的pH值和酶的存在精确调节的。值得注意的是，通过这种复杂的多巴化学反应，贻贝可以同时结合强大的即时黏附和故障安全的时间机制，以防止分泌系统中的过早凝固或错误黏附。然而，在许多含儿茶酚聚合物的合成胶粘剂中，多巴的氧化速度和产物没有得到很好的调节，导致多种氧化产物的混合。

在此，研究者开发了一种新型的电氧化方法，可控制地将多巴氧化为多巴醌，用于构建水凝胶胶带，该胶带结合了即时和强大的粘连与容错操作。与广泛应用的化学氧化相比，电氧化不仅促进了多巴醌的生成，而且减少了多巴低聚物的生成，使多巴基团能够有效地用于界面交联。所得到的水凝胶带，通过非共价相互作用与各种有机和无机表面形成即时强附着力。该胶带可以重新定位多次，而不会显示出明显的粘结强度下降。在逐渐形成共价键后，水凝胶胶粘带的粘接强度增加到1268 J m−2，优于许多报道的生物胶粘剂。研究者进一步论证了在体内和体外，使用水凝胶带作为软组织密封剂和粘接剂的可行性。最后，研究者证明了水凝胶胶带的生物相容性、可降解且适合各种生物医学应用。

图1 电-氧化水凝胶胶带的粘附和容错机理示意图。

图2 海藻酸多巴电氧化水凝胶带的力学性能。

图3 电氧化水凝胶胶带的粘接性能。

图4 电氧化水凝胶胶带在组织粘连中的应用。

图5 电氧化水凝胶胶带的体内粘附与止血。

图6 电氧化凝胶带在体内外的生物相容性和生物降解性。

综上所述，研究者报告机械坚固的水凝胶胶带，适用于快速和强粘附各种湿组织和固体电子设备。与其他使用快速表面共价键结合的水凝胶带(如EDC/NHS催化的酰胺键形成)不同，研究者引入了在湿组织表面的氨基和多巴醌之间的缓慢共价键结合反应。由于适中的反应速率，胶带可以重新定位多次，而没有显示出与初始值相比的绑定强度明显下降。在数小时内形成共价键后，水凝胶带的粘接强度达到~1268 J m−2。水凝胶带的巨大的血液吸附能力，允许它们在血液覆盖的表面正常工作。

研究者进一步证明了水凝胶胶带作为可穿戴和植入设备的组织密封剂和粘合剂的成功应用，甚至在动态和出血的组织表面。水凝胶带具有生物相容性、可降解性，适用于各种生物医学应用。快速、强湿粘接与容错实用外科手术相结合的演示，可能会启发下一代水凝胶胶带的设计，使其能够在具有挑战性的手术条件下发挥作用。