研究人员合成了不同氧化铁/二氧化硅比例的磁性氧化铁-二氧化硅壳纳米复合材料，并通过傅里叶变换红外光谱、X射线衍射、小角度中子散射、磁性和N2吸附研究进行结构表征。选择接触表面积和磁化饱和度方面性能最好的复合材料进行水介质对Pb2+的吸附研究。该材料呈现出良好的吸附能力（最大吸附能力14.9 mg-g-1），与文献中提出的类似材料相当。其化学物理稳定性和吸附能力推荐该纳米复合材料作为一种廉价的铅吸附材料。

人类现代化的生活与土壤、空气和水污染直接相关，其中一个主要问题是与向环境排放未经处理的化学品和有毒废物的工业发展有关。如今，污染物的清除是一个全球性的挑战，尤其是散布在环境中的重金属对人类健康非常有害，是导致癌症、出生缺陷或神经系统问题的主要原因之一，更不用说对动植物的破坏。材料科学家们已经开发出了几种去除水中重金属的策略，从化学技术到物理技术、磁技术或电技术，从成本、效率、简单性、分离和再生等方面来看，性能最好的似乎是依靠化学或物理吸。因此近来开发了不同的工程纳米材料，包括二氧化硅或碳基、金属或氧化石墨烯纳米颗粒。

其中，磁性氧化铁纳米颗粒的出现不仅因为其良好的吸附性能，还因为其可以从水体系中轻松去除。氧化铁磁性纳米颗粒(MNPs)，的确具有表面积大、吸附金属离子的活性位点多、选择性好、毒性低等特点。但由于其表面具有疏水性，在水介质中会发生聚集，降低了吸附效率。因此，一些小组进行了多孔、无定形或有序结构的有机或无机壳的包覆。

基于这一背景，本文报道了采用两步法合成MNPs@SiO2磁性纳米复合材料及其对水介质中Pb2+离子的吸附性能。在MNPs@SiO2的合成过程中，采用不同的氧化铁纳米颗粒和二氧化硅的比例，以确定获得高表面积的氧化铁-二氧化硅壳纳米复合材料的最佳条件，并确定了表面最高、饱和磁化（Ms）值最好的探针对Pb2+离子的吸附性能。

磁性MNPs@SiO2纳米复合材料的合成研究

在每次涂布操作之前，用不同量的二氧化硅新鲜获得单独批次的磁性氧化铁纳米颗粒。按照以前报道的合成策略，通过使用NaOH的碱性反向共沉淀法获得MNPs。具体而言，将分别制备的43 mL FeCl3-6H2O(0.1 M)和25 mL FeSO4-7H2O溶液(0.1 M)混合后加入到25 mL NaOH溶液(1 M)中。将反应混合物在室温下搅拌(300rpm)30分钟。用水和绝对乙醇洗涤几步后，得到的黑色磁性沉淀物准备用于用二氧化硅涂布步骤，按照适应的Stöber方法进行。特别是，通过将适量的TEOS和乙醇在300转/分钟下混合10分钟，然后加入水，得到由TEOS、乙醇和水组成的溶液(见表1)。将所得溶液加入到所制备的纳米氧化铁颗粒(见表1)中，在300转/分下混合10分钟。通过向反应混合物中加入氨水溶液(25％)，开始TEOS的水解和缩合。反应在不断搅拌和室温下进行3小时，然后在室温下陈化10天。所得的沉淀物用绝对乙醇洗涤以除去未反应的物种，并在60℃、烘箱中干燥12小时。

表1.合成参数汇总。

X射线衍射（XRD）研究

图1给出了样品的XRD图样，而表2则报告了使用WPPF方法获得的平均结晶尺寸。

图1.磁性纳米复合材料的X射线衍射（XRD）模式。

表2. 平均结晶尺寸。

纳米复合材料的XRD衍射图谱显示了立方尖晶石结构的特征峰（9009768 -COD数据库）。在2θ ~22-25°处有可见的宽衍射峰，表明存在非晶硅。考虑到单独的批次的磁性氧化铁纳米颗粒是新鲜获得的每个涂层操作之前与不同数量的二氧化硅，平均结晶尺寸的微小变化可能会观察到。然而，这些变化是在3纳米的范围内，这表明非常好的重复性和精确控制的共沉淀过程。

傅立叶变换红外光谱学（FT-IR）

纳米复合材料的FT-IR光谱见图2。

图2.磁性纳米复合材料的傅里叶变换红外（FT-IR）光谱。磁性纳米复合材料的傅里叶变换红外（FT-IR）光谱

由于识别出这两种成分的特征带，光谱表明复合材料中同时存在氧化铁和二氧化硅：由于形成了Fe-O-Si键，Fe-O的典型拉伸振动转移到570cm-1，Si-O-Si的反对称(1090cm-1)和对称(800cm-1)拉伸带，Si-O-Si或O-Si-O弯曲(460cm-1)和Si-O拉伸(950cm-1)。

磁性测量

图3和表3分别给出了合成的纳米复合材料的磁化曲线和磁性参数。

图3.磁性纳米复合材料的磁化曲线。磁性纳米复合材料的磁化曲线。

表3.纳米复合材料的磁性参数。纳米复合材料的磁性参数。

饱和磁化值的顺序是相同的，轻微的差异是由二氧化硅涂层厚度（含量）的变化引起的，因为每个样品含有不同数量的磁性氧化铁，每克。然而，Ms的数值表明合成材料对外部磁场的反应良好。这有利于材料与溶液的分离，这也是这类材料作为废水中重金属离子吸附剂应用的一个重要特点。

结论

研究人员合成了3种磁性纳米氧化铁-二氧化硅壳材料，其中含有不同质量百分比的直径10nm左右的氧化铁纳米颗粒。纳米复合材料的形态取决于合成中所用MNPs的质量百分比。选择表面最高、磁性能最好的样品从水性介质中进行Pb2+吸附研究（MNPs35@SiO2）。

MNPs35@SiO2呈现出比表面积271.0 m2 g-1、总孔体积1.0 cm3 g-1、孔径24.9 nm的较高值。获得的纳米复合材料的饱和磁化值为12.4 emu g-1，表明合成材料对外磁场具有良好的响应，这也是作为吸附剂适用于去除废水中重金属的重要特征。最大吸附能力为14.9 mg-g-1，与文献报道的同类纳米复合材料的结果相当。

研究人员通过动力学、热力学和平衡研究，建立了Pb2+离子的吸附机制。结果表明，吸附发生在材料表面，是一个自发的、内热的过程，可能有物理键的参与(氢键或静电吸引)，但该过程主要受化学吸附的支配。最后，为了提高工艺效率和随之而来的广泛使用，经济实惠且稳定性好，进行了Pb2+解吸研究，确定了它可以再利用，且效率很高。

论文链接：https://www.mdpi.com/2076-3417/10/8/2726/htm