摘要：近年来，新能源汽车行业发展迅猛。锂离子电池因其能量密度大、循环寿命长等优势成为应用最广泛的动力电池，但其在极端条件下存在热失控安全问题。气凝胶作为一种新型纳米多孔隔热材料，复合材料耐温可达1000℃以上，其凭借优异的隔热性能及轻质、防火、环保等特性，被逐渐应用于新能源汽车电池电芯隔热防火。本文介绍了锂离子电池热失控现象及热防护措施，常用的气凝胶隔热材料及其应用于锂电池中的性能优势，并与传统动力电池隔热材料进行对比，最后对其应用前景进行展望。
关键词：锂离子电池；热失控；热防护；气凝胶；隔热材料
引言
随着碳中和碳达峰政策的推进，新能源汽车行业近年来发展迅猛。《新能源汽车产业发展规划（2021-2035年）》中提出推动我国新能源汽车产业高质量发展[1]。动力电池作为新能源汽车的核心部件，对于新能源汽车的性能、安全性和寿命有很大影响，其技术发展水平对于新能源汽车的发展和规模化应用具有重要意义[2-3]。
锂离子电池由于能量密度大、充放电循环寿命长、工作温度范围大、无记忆效应[4]等优点，在当前新能源汽车行业应用中占有最大的市场份额。但在过热、过充等非正常情况下，锂离子电池会发生热失控，短时间内产生大量热量，易导致燃烧、爆炸等现象[5]。近年来，针对电池组的热失控传播问题，主要通过热防护技术来解决，在电池组内增加隔热层，以阻断热失控从失控单体向周围单体传播，降低电池组的损害及附带的破坏作用[6]。
气凝胶是由纳米粒子相互连接而成的三维纳米多孔结构材料，具有密度低（低至0.003g/cm3）[7]及比表面积大（800～1200m2/g）[8-10]、孔隙率高（达98%以上）[11]、热导率低（低至0.013W/(m·K)）[12-13]、介电常数低(1.0～2.0）[14]等优异性能。气凝胶隔热材料兼具阻燃性能高、体积轻及用量少的特点,性能较传统动力电池隔热材料优异，逐渐成为动力电池电芯隔热材料的最佳选择[15]。本文综述了锂离子电池热失控诱因及采取的热防护措施，常用气凝胶隔热材料及其相比传统动力电池隔热材料的性能优势，并介绍其在锂离子电池中应用的研究现状。
1、 锂离子电池热失控与热防护
电池热失控[16]指蓄电池电流和电池温度发生积累性增强作用并逐步损坏，先后发生膨胀鼓包、冒烟、起火、燃烧等现象，期间电池内部的电能和化学能转化为大量热能，根据传热学原理，热量自发传递到周围电池或电气部件中，造成周围电池发生过温热失控，最终引起整个电池系统起火燃烧或整车燃烧[17]。
1.1 热失控诱发因素
诱发动力电池热失控的原因复杂，大体可分为机械滥用[18]（针刺、挤压变形、外部碰撞)、电滥用[19]（过充过放电、短路)、热滥用[20](过热，热管理系统失效)及电池老化引起电池内短路等。不论何种方式导致电池热失控都会伴随电池的温度急剧升高，达到安全阈值极限，导致电池热失控。图1为锂离子电池热失控诱发原因示意图。
图1 锂离子电池热失控诱发原因
Fig.1 Causes of thermal runaway of lithium-ion battery
机械滥用的起因通常是电池或电池组遭受外力影响，引起电池机械变形和结构破坏。在汽车碰撞事故中，电池组可能受到挤压而发生变形或被尖锐部件刺穿，造成隔膜破坏和电解液泄漏，导致电池发生内短路瞬间释放大量热量，从而诱发电池热失控[21]。电滥用中电池过充过放会引发内部的副反应，导致电池的正负极活性物质、固体电解质界面（SEI膜）及电解液等内部物质发生分解，进而释放反应热，危害动力电池的使用安全[22]。热滥用是环境温度过高造成电池过热，使热管理系统失效，诱发内部隔膜收缩分解，导致内短路和热失控[23]。此外，电池自身状态也是引发热失控的重要因素之一，电池正常循环充放电使用过程中，其会随着使用而老化，电池内部出现锂沉积、电极被结构破坏、电极材料发生相变、正负极活性材料和电解质分解等现象[24-27]，导致电池容量衰减和内阻增加，使电池系统安全性能衰退，不良副反应生成金属枝晶等，易刺穿隔膜，引发电池局部内短路[28]。
1.2 热防护措施
热失控传播迅速、燃烧火焰大、破坏力强，实际电池包中极易引起大量电池单体过温，热量快速扩散引起大规模失控，从而造成整个电池系统或整车起火燃烧。通过系统手段遏制热失控或延缓蔓延时间，提高电池系统安全性，第一条思路是优化电池制造过程遏制热失控诱因的发生，但这较为考验电池企业的综合制造能力，目前多数电池企业的安全制造能力不过关，第二条思路是依靠隔热材料切断热失控传播，这对电池企业而言门槛较低，因此防止热失控传播扩散是解决热失控的一个重要手段[29]。其主要采取热防护技术，在电池组内增加隔热层，具有延长电池热失控蔓延时间、降低模组中电池热失控最高温度和防止电池失控喷阀时着火的作用，可提高电池组运行安全性能[30]。
MUNIZ[31]提出了一种热防护措施，通过在方形电池单体间设置隔热层，阻断失控单体向临近单体传热，同时，隔热层不完全封闭，单体之间留有对流通道，有利于失控单体产生的热量在整个电池包内散热，避免局部过热。电池组内的隔热板是置于单体电芯之间，能有效延缓或阻断单体电芯热失控向整个电池系统传播的一种热防护装备（图2），需具备阻燃、耐高温、导热系数低、不产生有毒气体、质轻厚度薄等性能，气凝胶隔热材料兼具以上特性，且安全性能优异，被认为是目前应用于新能源汽车动力电池最薄最高效的保温隔热材料。
图2 电池单体间隔热的阻隔模型[29]
Fig.2 Barrier model of thermal insulation between cells[29]
2、 气凝胶隔热材料
从1931年由Kistler第一次成功制备气凝胶以来，各种新型气凝胶层出不穷，气凝胶体系不断拓展[32]。根据材料成分不同，气凝胶可分为有机气凝胶和无机气凝胶[33]。受自身耐温性低的限制，有机气凝胶使用温度不超过300℃。无机气凝胶按组成元素又分为氧化物气凝胶和非氧化物气凝胶。非氧化物气凝胶主要为碳气凝胶，碳在真空或惰性气氛环境下能耐较高温度，但在空气环境下，高于350℃便会发生氧化甚至燃烧，耐温性能急剧下降[34]，而锂离子电池热失控峰值温度超过600℃。氧化物气凝胶隔热材料具有耐高温、低热导的性能，更适用于高温隔热领域。
气凝胶因其独特的网络结构及高孔隙率、低密度等特点，脆性大，力学性能较差，且在高温环境下受辐射热导率影响，损害了其隔热性能，因此在很多领域中，纯气凝胶很难作为隔热材料单独使用，需要通过与其他材料复合才能达到应用效果[35]。
2.1 SiO2气凝胶隔热材料
SiO2气凝胶是一种新型轻质保温隔热材料，是目前研究最广泛、最成熟的气凝胶种类，相比聚氨酯泡沫、矿物棉等传统保温隔热材料，其优势明显（图3），被广泛应用于航空航天、工业管道、建筑保温及新能源汽车等保温隔热领域。近年来，针对SiO2气凝胶隔热材料的研究主要集中在力学增强、抑制高温辐射传热等方面[37]。
图3 常见保温隔热材料的导热系数[36]
Fig.3 Thermal conductivity of common thermal insulation materials[36]
2.1.1 纤维复合SiO2气凝胶隔热材料
针对力学性能差的问题，目前已有多种增强方法，包括纤维增强法、聚合物交联法和有机-无机杂化法等，其中研究较多、最有效且常见的是纤维增强法[38]。纤维增强法制备的复合材料指在气凝胶溶胶阶段与纤维增强体复合，随后通过凝胶、老化、干燥等过程制备得到的保温隔热毡垫[39]。
纤维分有机有机纤维（聚丙烯纤维、碳纤维、芳纶纤维等）和无机纤维（硅酸铝纤维、陶瓷微纤维和玻璃纤维等）[40]。无机纤维具有高热稳定性和低热膨胀系数，用其增韧气凝胶毡垫具有更宽的温度适用范围。有机纤维热稳定性差，并不适用于实际保温隔热应用[41]。20世纪90年代以来，国内外利用不同的纤维材料来增强气凝胶材料韧性，首次出现了氧化硅气凝胶与纳米短纤维复合的纳米复合材料[42]。
Huang等[43]通过离子浓度调节在水玻璃基硅溶胶中引入乙醇作为主要溶剂，以六甲基二硅氧烷作为改性剂，采用溶胶-凝胶工艺，经凝胶-老化-干燥等步骤制备了玻璃纤维增强SiO2气凝胶（图4），具有出色的抗弯曲能力（弯曲弹性模量高达11.94MPa），导热系数可低至0.026W/(m·K)，此外整个制备周期减少到20h。Jiang等[44]用小直径玻璃纤维毡作为增强体，常压干燥制备了三种不同纤维体积分数（4.5%、6.8%、9.1%）的SiO2气凝胶复合材料，常温干燥的气凝胶复合材料的导热性能下降，而弯曲强度则随着纤维体积含量的增加而提高，最大可达1.4MPa，具有较低的导热性（0.022W/(m·K), 650℃）和较高的机械性能。冯坚等[45]将无机陶瓷纤维与SiO2溶胶混合，经超临界干燥制备了SiO2气凝胶隔热复合材料，纤维的加入提供了力学支撑，增强了气凝胶骨架强度，同时减少了辐射传热。
图4 玻璃纤维增强SiO2气凝胶制备流程图[43]
Fig.4 Flow chart of preparation of glass fiber reinforced silica aerogel[43]
2.1.2 遮光剂复合SiO2气凝胶隔热材料
SiO2气凝胶对近红外光（波长3～8μm波段）透过性较强，导致SiO2气凝胶在高温环境下热导率急剧上升，从而失去隔热材料应有的隔热效果[46]。因此，合理选用遮光剂种类、粒径和掺杂量能有效降低材料在高温环境中的辐射热导率，起到增强SiO2气凝胶高温隔热效果的作用。X.D.Wang等[47]研究了目前容易制得的6种遮光剂型SiO2复合气凝胶（ZrO2、TiO2、Al2O3、SiC、煤灰、炭黑），结果表明加入遮光剂能大幅降低气凝胶的高温热导率，遮光剂的体积分数和粒径对热导率均有较大影响，此外炭黑的高温辐射热导率最低，但温度过高容易炭化，而SiC的整体效果最好（图5）。
图5 不同遮光剂复合气凝胶的辐射热导率[47]
Fig.5 Radiative thermal conductivity of composite aerogels with different sunscreens[47]
Parale等[48]通过掺杂Y2O3 合成了SiO2 气凝胶，提高了气凝胶在高温下的隔热性能，有效降低了高温热导率，1000K时导热系数为0.080W/(m·K)，在相同温度下低于纯SiO2气凝胶（0.104W/(m·K)）。刘鹤等[49]研究不同温度下遮光剂种类、粒径和含量对气凝胶复合材料辐射特性的影响，结果表明，温度低于600K时应优先选择热导率低的遮光剂，温度高于600K时应选择遮光性能好的遮光剂；温度较低时（T<750K），粒径分布对复合气凝胶材料等效热导率的影响较小。相较于颗粒状红外遮光剂，纤维也可用于抑制SiO2气凝胶隔热材料的高温辐射传热[50]，利用纤维在隔热材料中的高体积分数优势，可实现对红外辐射的有效遮蔽。
2.2 多组分气凝胶隔热材料
SiO2气凝胶耐高温性能有限，其在600℃左右开始烧结和致密化，导致孔结构坍塌，比表面积减小[51]，限制了其在高温领域的应用。Al2O3气凝胶具有较好的耐高温和热稳定性，在1000℃下也能保持良好的纳米孔结构，且具有很低的热导率，是目前有氧环境下耐温和隔热性能突出的气凝胶材料[52]。但纯Al2O3气凝胶在高温条件下会发生一系列的相变（图6），γ、δ和θ晶型都为尖晶石结构，α晶型为密排六方结构，因此1000℃以上发生的α-Al2O3相变会发生体积收缩，导致孔结构坍塌，引起比表面积急剧下降，最终失去原有的良好隔热性[53]。研究表明[54]，在Al2O3气凝胶中引入Si、La、Ba等元素，形成二元或多元的氧化物气凝胶，能显著抑制其烧结和α相转变，提高Al2O3气凝胶的高温稳定性。
图6 Al2O3气凝胶在升温过程中发生的相变[53]
Fig.6 Phase transformation of Al2O3 aerogel during temperature rise[53]
Al2O3-SiO2材料是无机非金属材料中最重要的多元复相材料，得到了大量的研究，在耐火材料、催化剂、电子工业和建材等领域发挥重要作用。Al2O3-SiO2气凝胶既能克服纯SiO2气凝胶有效使用温度低的缺点，又能提高Al2O3气凝胶的高温热稳定性[55]。Al2O3-SiO2复合气凝胶制备过程中，最关键的是Al2O3-SiO2凝胶的合成，通常经过两步酸碱溶胶-凝胶工艺完成（图7），分别制备氧化铝和氧化硅溶胶，一般使用乙醇作为溶剂，HCl和NH4OH是最常见的酸和碱催化剂[56]。
图7 合成Al2O3-SiO2气凝胶的一般步骤[56]
Fig.7 General process for synthesis of Al2O3-SiO2 aerogel[56]
Lin Xu等[57]采用仲丁醇铝和正硅酸乙酯作为铝源和硅源，以耐温较高的莫来石纤维为增强体，采用溶胶-凝胶工艺，经复合工艺制得纤维复合Al2O3-SiO2 气凝胶，1000℃下的导热系数0.062W/(m·K)，通过SiC包覆莫来石纤维后，1000℃下导热系数降低至0.049W/(m·K)。张志华等[55]以ASB和TEOS为前驱体，硝酸作为催化剂，复合莫来石纤维增强骨架，在不使用螯合剂情况下，经溶胶-凝胶技术，超临界干燥制备了硅-铝纤维复合气凝胶，室温下热导率为0.046W/(m·K)，1000℃高温处理后热导率为0.06W/(m·K)，是优良的保温隔热材料。
随着二元复合气凝胶的不断发展，研究者们发现同时引入三种元素也能在一定程度上提高气凝胶的耐高温性能。SiO2 和ZrO2 会消除γ-Al2O3 表面的羟基，从而阻止高温时γ-Al2O3进一步的晶化，因此通过Al2O3与SiO2和ZrO2复合，能使Al2O3 气凝胶的高温隔热性能得到提升，同时ZrO2作为很好的遮光材料可以提高气凝胶的热稳定性，所以Al2O3-SiO2-ZrO2复合气凝胶在耐高温领域有很大的应用前景[58]。为进一步改善气凝胶性能，刘旭华[59]引入了Zr和Ti两种金属元素成功制备了三元复合气凝胶，经高温热处理后，比表面积下降较小，平均孔径增大，形成了更耐高温的TiO2和ZrO2晶相，进一步阻碍了SiO2的烧结。李智鹏[58]制备了块状Al2O3-SiO2-ZrO2三元复合气凝胶，探究SiO2和ZrO2对复合气凝胶中Al2O3相变的影响，在经过1200℃热处理后，SiO2和ZrO2形成的Zr-O-Si复合晶型有效抑制了δ-Al2O3晶型的出现，从1000℃延后到1200℃。
3、 气凝胶隔热材料在锂离子动力电池中的应用
气凝胶隔热材料在锂离子动力电池中主要应用于电池电芯之间的隔热阻燃及模组与壳体之间的隔热防震。出于对体积能量密度的追求，锂电池厂在设计时给电芯之间隔热层预留的空间不大，气凝胶兼具阻燃隔热性能好及用量少的特点，因此成为锂电池电芯隔热材料的最佳选择。其应用于锂电池中主要以气凝胶片、垫的形式存在，是以氧化硅气凝胶和预氧丝或其他类型纤维复合得到的气凝胶复合隔热材料，以高分子（PET、PI)膜或阻燃涂料为封装材料，经热压或涂覆复合而成。
传统的动力电池保温隔热材料有泡棉、泡沫塑料、高硅氧棉、超细玻璃棉、真空隔热板等，可用于动力电池电芯间隔热的泡棉主要有PU、PI泡棉。气凝胶隔热片与传统动力电池隔热材料相比（表1），具有超疏水、V0级阻燃、使用温度范围广、导热系数低、寿命长、质轻、无毒等优点。在同等隔热效果下，气凝胶材料的厚度只有传统保温隔热材料的1/5～1/2。在锂离子动力电池模组中，当电芯发生热失控时，气凝胶隔热片可以起到隔热作用，延缓或阻断事故发生；当电芯过热发生燃烧时，气凝胶隔热片的主要成分SiO2纳米孔结构能有效阻断或延缓火势蔓延，为逃生提供足够时间[60]。
表1 传统动力电池隔热材料的优缺点
Tab.1 Advantages and disadvantages of traditional thermal insulation materials for power batteries
Tesla公司在其汽车锂离子电池组的专利中设计了一种由隔热材料和弹性材料复合制成的隔离板，置于电池模块不同列单体之间，以此阻断相邻单体间的热失控传播。采用导热系数约0.020W/(m·K)的气凝胶隔热板，可提高电池组散热能力，改善电池组内部温度分布均匀性，同时能大幅延长热失控传播时间，提高电池组运行安全性能[6]。目前国内生产气凝胶隔热片的厂家并不多，江苏安珈新材料与宁德时代合作，首次开发了900℃及1000℃以上的产品，采用A1级阻燃纤维基材作为基体材料，经超临界干燥和表面改性技术，制备疏密度0.15～0.25g/cm、常温导热率低于0.02W/(m·K)的电池隔热片材料（图8），具有耐老化、化学性质稳定、高温下不产生有毒有害气体、导热系数低、轻质、厚度薄等优点，其与传统泡沫板、玻璃纤维棉、真空绝热板电池隔热片相比，可保障电池组在5min不燃烧、不爆炸[61]。
图8 气凝胶隔热片实物[61]
Fig.8 Aerogel thermal insulation sheet[61]
苏州同玄新材料制备的隔热片是一款纤维与气凝胶复合化的片状或卷状新型气凝胶纳米隔热材料，具有热传导率低（0.018～0.02W/(m·K)）、耐温范围广（-100℃～1000℃）、绝缘性能好等特点。
冬季低温会影响电池充放电效率，影响动力性能、续航里程及循环使用寿命，气凝胶隔热保温材料可阻隔电池模组内部热量流失，减少电池模组内部温差，提升电池模组的稳定性。为兼顾电芯间隔热防火与电池模组和壳体的隔热保温，苏州热象纳米科技设计了气凝胶新型阻燃隔热缓冲泡棉，具备隔热、阻燃防火、缓冲、抗永久形变、耐酸碱等功能。
4、 结语与展望
随着使用时间的增长，传统的隔热材料泡沫板、玻璃纤维棉、真空绝热板等因其自身缺陷，当车载电池持续输出电能造成高温发热时，并不能起到很好的隔热效果，甚至可能发生自燃风险，在耐温持久性等方面存在明显不足。气凝胶是一种新型轻质纳米多孔材料，将其与纤维毡复合而成的气凝胶隔热材料具有优异的阻燃性能、良好的隔热性、寿命长、无污染，质轻等优点。目前，应用在锂电池中主要以硅基气凝胶隔热材料为主，已在宁德时代、合肥国轩高科动力能源等大型锂离子电池生产企业测试和局部试应用，但还需要解决以下问题：
1）现有的SiO2气凝胶高温下稳定性较差，长时间使用温度不超过650℃，而锂离子电池热失控剧烈燃烧阶段温度可达877℃，峰值温度超过1200℃[62]，因此发展耐热温度更高的气凝胶材符合研究趋势，如引入氧化铝和氧化锆等制成多组分气凝胶可提高耐温稳定性。
2）目前以有机醇盐为原料的研究较多，工艺技术相对成熟，但价格昂贵，同时采用超临界干燥工艺，成本设备要求较高，不利于规模化应用，因此发展成本较低的原料及常压干燥工艺是亟需解决的重要问题。
3）如何平衡气凝胶保温隔热和高负荷下电池放热的矛盾是需要研究的难题。
气凝胶材料的推广使用对我国实现碳达峰、碳中和有重要作用，应充分发挥气凝胶的隔热防火功能，加速其在锂电池安全防护领域的应用。目前，气凝胶材料在新能源客车领域已开始部分替代传统隔热材料，未来会有广阔的发展空间和应用前景。
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